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从1921年起，徐旭生任北京大学哲学系教授，讲授西洋哲学史，并着手翻译威伯尔《欧洲哲学史》。其后又与乔曾劬合译波兰作家显克微支[1]的长篇历史小说《你往何处去》，这是该书最早的中文译本。
1925年，徐旭生出任当时具有进步倾向的政论性周刊《猛进》主编，并发表了题为《我们应该有正眼看各方面的勇气》的时事短评，这个短评引起鲁迅的重视。鲁迅因而在《语丝》周刊上写了《论睁了眼看》的文章，就此进一步展开论述。从此之后，徐旭生与鲁迅建立了友谊，并经常通信讨论问题。
徐旭生曾经参加过当时的学生运动，他为争取关税自主，在率领学生举行游行示威中，竟被北洋军阀政府的军警打掉两颗门牙。他“留牙蓄志”，将两颗打落的门牙一直留在身边，直到去世后才由亲属放入他的骨灰盒里。
1926年秋，徐旭生出任北京大学教务长。次年，徐旭生提议组织起来成立学术协会，并到各地搜集材料，为精深研究提供条件。对于外国人，愿与协会真诚合作者表示欢迎，对于那些企图进行文化侵略、攫夺科学材料的人，则予以拒绝，致以“不使再溷吾土”。抱着这种宗旨和信念，经过一番斗争，与当时已进入中国的瑞典探险家斯文·赫定合作，组成了中国西北科学考察团，由徐旭生任该团中方团长，开始在中国西北地区进行科学考察，此后取得了重大学术成果。